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本文引用自廈門(mén)大學(xué)楊志林教授和華中科技大學(xué)韓俊波研究員合作團(tuán)隊(duì)2015年在《Nano Letters》雜志上發(fā)表的相關(guān)文章。本文已經(jīng)經(jīng)過(guò)作者同意，進(jìn)行引用。相關(guān)信息如下：

Plasmon-Enhanced Second-Harmonic Generation Nanorulers with Ultrahigh Sensitivities

DOI: 10.1021/acs.nanolett.5b02569

Nano Lett. 2015, 15, 6716-6721

本篇文章的核心內(nèi)容是關(guān)于一種新型的非線性等離激元納米標(biāo)尺（plasmon nanoruler），它利用表面等離激元增強(qiáng)二次諧波（PESHG）機(jī)制來(lái)實(shí)現(xiàn)超高靈敏度的納米尺度距離測(cè)量（如圖1所示）。

從研究背景來(lái)看，如眾*周知的原因：

• 納米尺度測(cè)量的重要性：隨著納米技術(shù)的發(fā)展，對(duì)納米尺度特性的研究變得越來(lái)越重要。傳統(tǒng)的光學(xué)方法由于衍射極限的限制，難以實(shí)現(xiàn)納米級(jí)的空間分辨率。

• 現(xiàn)有技術(shù)的局限性：現(xiàn)有的超分辨率光學(xué)技術(shù)，如近場(chǎng)掃描光學(xué)顯微鏡（NSOM）、超分辨熒光顯微鏡、表面增強(qiáng)拉曼光譜（SERS）和尖*增強(qiáng)拉曼光譜（TERS），雖然取得了一定研究進(jìn)展，但仍面臨挑戰(zhàn)，如測(cè)量精度和信號(hào)穩(wěn)定性等問(wèn)題。

圖1. PESHG納米標(biāo)尺的系統(tǒng)描述

在研究方法上，本文作者設(shè)計(jì)了一種基于PESHG的非線性納米標(biāo)尺，通過(guò)引入Au@SiO2（金核@二氧化硅殼）殼層隔離納米顆粒（SHINs），以精確調(diào)控納米間隙（gap）大小。

通過(guò)在金膜上放置具有不同厚度二氧化硅殼層的SHINs，構(gòu)建了film-SHIN構(gòu)型（如圖2所示）。使用可調(diào)諧的鈦寶石激光器進(jìn)行SHG測(cè)量，入射角為45度，以優(yōu)化信號(hào)強(qiáng)度和減少背景噪聲。采用三維時(shí)域有限差分法（3D-FDTD）計(jì)算模擬以驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)結(jié)果，并分析PESHG增強(qiáng)因子（PESHG-EF）與納米間隙大小之間的關(guān)系。從而得到了不錯(cuò)的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。

圖2. SHIN薄膜相關(guān)形貌表征測(cè)試

最終的實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，SHG信號(hào)強(qiáng)度隨激發(fā)功率的增加呈二次方變化（如圖3a所示），且隨著激發(fā)波長(zhǎng)從740 nm調(diào)諧到890 nm，發(fā)射峰位置從370 nm移動(dòng)到445 nm，從而驗(yàn)證了信號(hào)的非線性關(guān)聯(lián)性。

不僅如此，課題組還對(duì)于其他影響因素進(jìn)行了判斷。

• 納米間隙的影響：PESHG信號(hào)強(qiáng)度隨納米間隙大小的增加呈指數(shù)衰減，表明PESHG信號(hào)主要來(lái)源于film-NP納米間隙區(qū)域（如圖4所示）。

• 基底依賴性：信號(hào)測(cè)量同樣在film-SHIN和film-NP構(gòu)型以及不同的基底（硅基底和金基底）上進(jìn)行，泵浦波長(zhǎng)為785nm（如圖3b所示）。可見(jiàn)，觀測(cè)到的二階非線性光學(xué)信號(hào)在film-SHIN（55@1@Au）構(gòu)型上信號(hào)達(dá)到最大值（具有較弱且較寬的雙光子激發(fā)發(fā)光背景），驗(yàn)證了信號(hào)主要來(lái)源于納米間隙中激發(fā)的間隙電磁模式（如圖3d所示）。進(jìn)一步，在金膜上的SHINs和裸金納米顆粒之間的PESHG信號(hào)比較結(jié)果表明，隔離硅殼不僅可以提供一個(gè)天然的納米間隙以通過(guò)近場(chǎng)耦合效應(yīng)局域入射光場(chǎng)，還可以顯著避免上下表面之間的電荷交換帶來(lái)的信號(hào)淬滅。同時(shí)，在硅膜上的SHINs實(shí)驗(yàn)表明，當(dāng)排除金屬基底的影響時(shí)，PESHG強(qiáng)度顯著降低，表明在PESHG系統(tǒng)中，納米顆粒-金膜耦合誘導(dǎo)的間隙電磁模式而非顆粒間耦合在觀察到的PESHG信號(hào)中起主導(dǎo)作用。

偏振依賴性：PESHG信號(hào)強(qiáng)度最大值隨入射偏振角的變化呈周期性余弦波形，最大強(qiáng)度出現(xiàn)在p偏振角（即n*π，n=0,1,2）時(shí)（如圖3c所示），進(jìn)一步證實(shí)了信號(hào)主要來(lái)源于納米間隙中激發(fā)的間隙電磁模式（如圖3d所示）。

本文中，重點(diǎn)使用了PESHG技術(shù)：

通過(guò)將可調(diào)諧的鈦寶石激光聚焦到SHINs上，以45°的入射角照射，同時(shí)使用CCD相機(jī)收集反射散射的SHG信號(hào)來(lái)完成SHG的測(cè)量。由于減少了入射電場(chǎng)的平行分量，通過(guò)斜向入射可以顯著降低顆粒之間的耦合。由于40μm直徑的入射光斑遠(yuǎn)大于SHINs的直徑，實(shí)驗(yàn)觀察到的PESHG信號(hào)代表了亞單層SHIN系統(tǒng)的平均性能，使我們能夠最小化由于單個(gè)非球形納米顆粒形狀變化導(dǎo)致的信號(hào)偏差。

圖3. PESHG信號(hào)相關(guān)的激發(fā)功率、偏振極化和形貌材料變化關(guān)聯(lián)性及其對(duì)應(yīng)的間隙電磁共振模式分析。

在本文中，入射角度和偏振其實(shí)都會(huì)對(duì)SHG的信號(hào)有著顯著的影響。在SHG實(shí)驗(yàn)中，選擇45度入射角主要有以下幾個(gè)原因：

1. 優(yōu)化耦合效率

• 增強(qiáng)電場(chǎng)耦合：45度入射角可以有效地激發(fā)該納米結(jié)構(gòu)中的間隙電磁共振模式。在以上角度下，入射光的電場(chǎng)分量能夠更有效地與納米結(jié)構(gòu)相互作用，從而增強(qiáng)電場(chǎng)耦合。這對(duì)于提高SHG信號(hào)的強(qiáng)度至關(guān)重要。

• 減少平行分量：斜向入射（如45度）可以減少入射電場(chǎng)的平行分量，從而降低顆粒之間的耦合。這有助于減少由于顆粒間相互作用導(dǎo)致的信號(hào)干擾，使測(cè)量到的SHG信號(hào)更準(zhǔn)確地反映納米顆粒與金屬基底間的納米間隙大小變化。

2. 提高信號(hào)強(qiáng)度

• *大化SHG信號(hào)：實(shí)驗(yàn)表明，45度入射角可以*大化SHG信號(hào)的強(qiáng)度。這是因?yàn)樵谶@種角度下，入射光與納米結(jié)構(gòu)的相互作用最為有效，能夠產(chǎn)生更強(qiáng)的二次諧波信號(hào)。

• 實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證：在實(shí)驗(yàn)中，通過(guò)調(diào)整入射角，研究人員發(fā)現(xiàn)45度入射角能夠產(chǎn)生*強(qiáng)的SHG信號(hào)。這表明在這種角度下，激發(fā)和再發(fā)射過(guò)程中的電磁場(chǎng)分布最為優(yōu)化。

3. 減少背景噪聲

• 降低背景信號(hào)：45度入射角有助于減少背景噪聲。斜向入射可以減少直接反射和散射光的干擾，從而提高信號(hào)的信噪比。這對(duì)于檢測(cè)微弱的SHG信號(hào)尤為重要。

• 提高測(cè)量精度：通過(guò)減少背景噪聲，實(shí)驗(yàn)測(cè)量的精度和可靠性可以顯著提高。這對(duì)于精確測(cè)量納米結(jié)構(gòu)中的非線性光學(xué)效應(yīng)至關(guān)重要。

4. 實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)的便利性

• 對(duì)稱性考慮：45度入射角在實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)中具有一定的對(duì)稱性，便于實(shí)驗(yàn)裝置的對(duì)準(zhǔn)和調(diào)整。這種對(duì)稱性可以簡(jiǎn)化實(shí)驗(yàn)設(shè)置，提高實(shí)驗(yàn)的可重復(fù)性和穩(wěn)定性。

• 標(biāo)準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)配置：在許多光學(xué)實(shí)驗(yàn)中，45度入射角是一個(gè)常用的選擇，因?yàn)樗軌蚱胶舛喾N因素，如信號(hào)強(qiáng)度、背景噪聲和實(shí)驗(yàn)裝置的復(fù)雜性。這種標(biāo)準(zhǔn)配置有助于實(shí)驗(yàn)結(jié)果的比較和驗(yàn)證。

5. 理論支持

• 理論模擬：通過(guò)有限差分時(shí)域（FDTD）模擬，研究人員發(fā)現(xiàn)45度入射角能夠有效地激發(fā)納米結(jié)構(gòu)中的局域電磁場(chǎng)，從而增強(qiáng)SHG信號(hào)。這些模擬結(jié)果支持了實(shí)驗(yàn)中選擇45度入射角的合理性。

• 多極相互作用：在45度入射角下，納米顆粒與基底之間的多極相互作用可以被顯著激發(fā)。這種多極相互作用對(duì)于產(chǎn)生強(qiáng)的SHG信號(hào)至關(guān)重要。

偏振的影響，我們?cè)谙乱黄莆闹袝?huì)繼續(xù)關(guān)注。

圖4. PESHG納米尺測(cè)量結(jié)果展示

最終，通過(guò)PESHG機(jī)制，作者成功實(shí)現(xiàn)了約1納米的空間分辨率，顯著提高了納米尺度距離測(cè)量的靈敏度。同時(shí)，通過(guò)改變二氧化硅殼的厚度，可以精確調(diào)控納米間隙大小，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)PESHG信號(hào)的精確控制。

與傳統(tǒng)的線性等離激元納米標(biāo)尺相比，PESHG納米標(biāo)尺在光譜精度和信噪比方面具有顯著優(yōu)勢(shì)，能夠更準(zhǔn)確地測(cè)量納米尺度距離。這種PESHG納米標(biāo)尺有望在納米技術(shù)、生物醫(yī)學(xué)成像和材料科學(xué)等領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用。

本文中的相關(guān)研究提供了一種全新的，具有超高靈敏度的光學(xué)測(cè)量方法，能夠突破傳統(tǒng)的光學(xué)衍射極限，實(shí)現(xiàn)納米尺度的精確測(cè)量，對(duì)于近場(chǎng)光學(xué)部SNOM，TERS等都有著比較好的參考價(jià)值。

通過(guò)實(shí)驗(yàn)和模擬相結(jié)合的方法，深入理解了PESHG機(jī)制在納米尺度上的應(yīng)用，為非線性光學(xué)和納米技術(shù)領(lǐng)域提供了新的理論依據(jù)。

總的來(lái)說(shuō)，這篇文章展示了一種基于PESHG的新型非線性納米標(biāo)尺的設(shè)計(jì)、實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證和理論模擬，證明了其在納米尺度距離測(cè)量中的巨大潛力。

在此，特別恭喜廈門(mén)大學(xué)楊志林教授和華中科技大學(xué)韓俊波研究員合作團(tuán)隊(duì)！

卓立漢光亦有參與。

最后，歡迎各位咨詢我們的SHG相關(guān)產(chǎn)品。