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導(dǎo)言

鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）因其高效率和低成本而備受關(guān)注，但其長期穩(wěn)定性一直是制約商業(yè)化的主要瓶頸。特別是在高效率器件中，鈣鈦礦與基底的界面往往是結(jié)構(gòu)最脆弱的部分，容易在高溫和光照射下發(fā)生退化。近期，華東理工大學(xué)的科研團隊在《Advanced Materials》期刊上發(fā)表了一項創(chuàng)新性研究成果，提出了一種通過多點和雙面錨定策略增強鈣鈦礦-基底界面穩(wěn)定性的方法。該研究開發(fā)了一種新型聚合物空穴傳輸層（HTIL）PTPY，通過在ITO基底和鈣鈦礦層之間形成強健的化學(xué)鍵合，顯著提升了器件的機械強度和電子質(zhì)量。實驗結(jié)果顯示，基于PTPY的PSCs不僅實現(xiàn)了高達26.8%的光電轉(zhuǎn)換效率（PCE），而且在85°C的條件下經(jīng)過1500小時的最大功率點（MPP）跟蹤測試后，仍能保持初始效率的98%。這一成果為鈣鈦礦太陽能電池的穩(wěn)定性和效率提升提供了重要的理論和實驗依據(jù)。

分享一篇來自華東理工大學(xué)吳永真團隊的新研究成果，本文以“Reinforced Perovskite-Substrate Interfaces via Multi-Sited and Dual-Sided Anchoring”為題發(fā)表于期刊Advanced Materials。希望對您的科學(xué)研究或工業(yè)生產(chǎn)帶來一些靈感和啟發(fā)。

正文

界面粘附增強

研究團隊通過對比傳統(tǒng)的聚合物HTIL PTAA和新型PTPY，發(fā)現(xiàn)PTPY中的吡啶基團能夠與ITO基底和鈣鈦礦表面形成強健的化學(xué)鍵合。通過密度泛函理論（DFT）計算，PyTPA（PTPY的活性單元）與ITO的結(jié)合能為-1.37 eV，遠高于PTAA的-0.34 eV；與鈣鈦礦表面的結(jié)合能為-1.01 eV，同樣遠高于PTAA的-0.24 eV。實驗中，通過剝離測試發(fā)現(xiàn)，基于PTAA的鈣鈦礦薄膜可以輕易地從ITO基底上剝離，而PTPY則能顯著增強鈣鈦礦與ITO基底之間的粘附力。雙懸臂梁（DCB）測試進一步證實了PTPY基樣品的接口斷裂能量（GC）顯著高于PTAA基樣品（平均GC從0.57 J/m2提升至2.41 J/m2），表明PTPY顯著增強了界面的機械完整性。

界面鈍化增強

PTPY不僅增強了機械粘附，還通過其吡啶基團有效鈍化了鈣鈦礦表面的缺陷。實驗結(jié)果顯示，基于PTPY的鈣鈦礦薄膜的光致發(fā)光（PL）強度遠高于PTAA，其光致發(fā)光量子產(chǎn)率（PLQY）分別為13.3%和2.1%。時間分辨光致發(fā)光（TRPL）測試表明，PTPY鈍化的鈣鈦礦具有更長的 Shockley-Read-Hall 壽命（1.76 μs對比PTAA的0.92 μs）。此外，PTPY鈍化的鈣鈦礦薄膜實現(xiàn)了更高的準費米能級分裂（QFLS）值（1.22 eV對比PTAA的1.15 eV），表明PTPY顯著提升了鈣鈦礦薄膜的電子質(zhì)量。

圖1 a）和（b）在PTAA和PTPY上沉積的鈣鈦礦薄膜的穩(wěn)態(tài)光致發(fā)光（PL）光譜和時間分辨光致發(fā)光（TRPL）衰減特性。（c）在PTAA和PTPY上沉積的鈣鈦礦薄膜的準費米能級分裂（QFLS）值。（d）鈣鈦礦在與TPA或PyTPA接觸前后不同缺陷（碘空位：VI，鉛碘反位缺陷：PbI，以及間隙鉛：Pbi）的表面能。注意，F(xiàn)AI和PbI分別表示FAI終止的（001）面和PbI終止的（001）面。（e）分子與各種缺陷之間的結(jié)合能（Eb）。（f）有缺陷和經(jīng)TPA與PyTPA鈍化后的表面的投影態(tài)密度。價帶頂?shù)哪芗壴O(shè)定為零。（g）TPA和PyTPA組裝在帶有Pbi缺陷的PbI終止鈣鈦礦表面的理論模型。藍色區(qū)域表示電子耗盡，黃色區(qū)域表示電子積累。（h）分子與Pbi缺陷的PbI終止鈣鈦礦表面之間的計算電荷密度差?；疑珟П硎痉肿优c鈣鈦礦表面之間的界面。

光伏性能

基于PTPY的PSCs在性能上也表現(xiàn)出色。在反向掃描中，PTPY基器件實現(xiàn)了26.8%的PCE，而PTAA基器件僅為23.6%。PTPY基冠*器件展現(xiàn)出1.19 V的開路電壓（VOC）、26.3 mA cm-2的短路電流密度（JSC）和86.1%的填充因子（FF）。外部量子效率（EQE）光譜顯示，PTPY基器件的集成電流密度與J-V測量結(jié)果高度一致。此外，PTPY還展現(xiàn)出良好的可擴展性，在1 cm2的大面積器件中實現(xiàn)了24.9%的高效率。

圖2 光伏性能。（a）以PTAA和PTPY為HTILs的20個小面積器件的VOC、FF、JSC和PCE的統(tǒng)計分布。（b）基于PTPY的1.53 eV帶隙的鈣鈦礦太陽能電池（PSC）的冠*器件的J–V曲線。器件的工作面積為0.08平方厘米。（c）基于PTPY的器件的外量子效率（EQE）光譜。（d）以PTAA和PTPY為HTILs的大面積器件的PCE值統(tǒng)計。20個PSC器件效率的直方圖。（e）基于PTPY的冠*PSC的工作面積為1.00平方厘米的J–V曲線。

材料和器件穩(wěn)定性

PTPY展現(xiàn)出優(yōu)異的光熱穩(wěn)定性。在85°C的條件下連續(xù)加熱48小時后，PTPY的吸收光譜幾乎無變化，而傳統(tǒng)的Me-4PACz則發(fā)生了顯著變化。熱重分析（TGA）顯示，PTPY的熱分解溫度超過450°C，遠高于Me-4PACz的290°C。在85°C的氮氣氛圍中，未封裝的PTPY基器件在持續(xù)加熱1900小時后仍能保持初始PCE的97%，而PTAA基器件僅保持71%。在85°C的MPP跟蹤測試中，PTPY基器件在1500小時后仍能保持初始PCE的98%，而PTAA基器件則下降了35%。在-40到85°C的熱循環(huán)測試中，PTPY基器件在900個循環(huán)后仍能保持初始效率的93%，而PTAA基器件僅保持56%。

圖3 器件穩(wěn)定性。（a）在氮氣氛圍下（ISOS-D-2l程序）以85°C恒溫加熱的未封裝PTAA和PTPY基器件的熱穩(wěn)定性。（b）從PTAA和PTPY基器件中獲得的鈣鈦礦底層表面的掃描電子顯微鏡（SEM）圖像，分別在85°C加熱約1900小時前后（標尺，1微米）。（c）在85°C下持續(xù)一陽光光照（ISOS-L-2程序）的封裝PTAA和PTPY基器件的持續(xù)最大功率點（MPP）跟蹤。（d）在85°C下進行MPP跟蹤1500小時前后，基于PTAA和PTPY的器件的橫截面掃描電子顯微鏡（SEM）圖像（標尺，500納米）。（e）封裝的PTAA和PTPY基器件的熱循環(huán)耐久性（-40至85°C）（ISOS-T-3程序）。

穩(wěn)定性增強機理

通過從頭算分子動力學(xué)（AIMD）模擬，研究團隊發(fā)現(xiàn)，在300K和400K的溫度下，PyTPA分子傾向于緊密錨定在ITO和鈣鈦礦表面，而TPA分子則容易在高溫下從界面脫離。經(jīng)典分子動力學(xué)（CMD）模擬進一步證實了PTPY在300至400K的溫度范圍內(nèi)能保持穩(wěn)定的界面相互作用，而PTAA則表現(xiàn)出界面分離增大的趨勢。這些模擬結(jié)果為實驗觀察到的PTPY介導(dǎo)的界面熱穩(wěn)定性提升提供了理論支持。

本文中使用的光電測試系統(tǒng)是卓立漢光公司的DSR600光電探測器光譜響應(yīng)度標定系統(tǒng)。DSR600光電探測器光譜響應(yīng)度標定系統(tǒng)結(jié)合了北京卓立漢光儀器有限公司給多家科研單位定制的光譜響應(yīng)系統(tǒng)的特點和經(jīng)驗，采用國家標準計量方法進行全自動測試，是光電器件、光電轉(zhuǎn)換材料的光譜響應(yīng)性能研究的*備工具。

結(jié)論

本研究通過在常用的聚合物HTIL PTAA中引入吡啶基團，開發(fā)出一種新型雙面錨定聚合物HTIL PTPY。PTPY通過與ITO基底和鈣鈦礦層形成多維相互作用，顯著增強了界面的機械穩(wěn)定性和電子連接性?；赑TPY的PSCs不僅實現(xiàn)了創(chuàng)紀錄的26.8%的PCE，還在嚴苛的操作條件下展現(xiàn)出卓*的穩(wěn)定性。這項研究為鈣鈦礦太陽能電池的界面工程提供了新的視角，有望推動其在實際應(yīng)用中的進一步發(fā)展。

通訊作者及其團隊介紹

吳永真，華東理工大學(xué)教授，研究方向為有機光電材料與器件、分子工程等。其領(lǐng)導(dǎo)的團隊在鈣鈦礦太陽能電池領(lǐng)域取得了多項重要成果，為推動鈣鈦礦太陽能電池的性能提升和穩(wěn)定性增強做出了重要貢獻。

相關(guān)產(chǎn)品推薦

本研究采用的是北京卓立漢光儀器有限公司DSR600光電探測器光譜響應(yīng)度標定系統(tǒng)。如需了解該產(chǎn)品，歡迎咨詢。

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